利用超快光谱与可见/红外双激发荧光对长寿命振动热基态的直接观察

在超快红外光谱测量中观察到的纳秒级弛豫诱导漂白信号被广泛认为是由于红外激发热化产生的局部热效应.本文结合超快红外泵浦/探测、二维红外光谱、可见泵浦/红外探测和超快可见/红外双共振荧光实验,发现甲醇溶液中荧光素二价阴离子的振动热基态寿命出人意料的长,能达到纳秒级.结果表明,在非线性红外实验中观察到的长寿命漂白信号在最初的几纳秒内一定存在这些热基态的重要贡献.类似的机制很可能也适用于其他分子系统.热基态的存在时间能比以往的预期长得多,有可能被应用于调控化学反应....

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Published in化学物理学报（英文版） Vol. 37; no. 2; pp. 411 - 419
Main Authors 喻琪锐, 李鑫茂, 沈成桢, 于志浩, 关键鑫, 郑俊荣
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 北京大学化学与分子工程学院,北京 100871 2024
Subjects
Visible IR double excitation
荧光
Long-lived hot ground states
二维红外光谱
2D-IR
Pump-probe
可见红外双激发
Fluorescence
超快光谱
泵浦-探测
长寿命热基态
Ultrafast spectroscopy
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ISSN1674-0068
DOI10.1063/1674-0068/cjcp2311116

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Summary:在超快红外光谱测量中观察到的纳秒级弛豫诱导漂白信号被广泛认为是由于红外激发热化产生的局部热效应.本文结合超快红外泵浦/探测、二维红外光谱、可见泵浦/红外探测和超快可见/红外双共振荧光实验,发现甲醇溶液中荧光素二价阴离子的振动热基态寿命出人意料的长,能达到纳秒级.结果表明,在非线性红外实验中观察到的长寿命漂白信号在最初的几纳秒内一定存在这些热基态的重要贡献.类似的机制很可能也适用于其他分子系统.热基态的存在时间能比以往的预期长得多,有可能被应用于调控化学反应.
ISSN:1674-0068
DOI:10.1063/1674-0068/cjcp2311116