低分子量有机酸(苹果酸)对方解石-氟的吸附/沉淀反应影响

• Published in: 地球科学与环境学报 Vol. 46; no. 4; pp. 499 - 512
• Main Authors: 李振炫, 冯添禧, 吴超越, 张大鹏, 王逸, 朱珠, 桂尉竣, 向育斌, David DECROOCQ
• Format: Journal Article
• Language: Chinese
• Published: 南京信息工程大学 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心/江苏省大气环境监测与污染控制高技术重点实验室,江苏 南京 210044 01.07.2024; 南京信息工程大学 气候与环境变化教育部国际合作联合实验室,江苏南京 210044%生态环境部南京环境科学研究所,江苏 南京 210042%南京信息工程大学化学与材料学院,江苏 南京 210044%里尔大学 地球科学学院,诺尔 里尔 59650
• Subjects: 溶解; solution chemistry; adsorption; 络合; 方解石; 吸附; dissolution; calcite; malic acid; 苹果酸; precipitation; 溶液化学; complex; 沉淀; 氟; fluorine
• ISSN: 1672-6561
• DOI: 10.19814/j.jese.2023.12013

X703.1; 低分子量有机酸常对矿物的表面反应(吸附/沉淀)产生影响,从而影响矿物的溶解、矿化等过程,进而影响环境地球化学进程中元素的迁移稳定性.苹果酸作为一种广泛存在于自然界中的有机酸,是植物通过代谢过程分泌的副产品.通过批量平衡法开展了苹果酸对方解石-氟的吸附/沉淀反应的影响研究,旨在深入理解有机酸在地球化学过程中的作用.结果表明:①初始 pH 值为7.7 条件下,对于低浓度氟(≤5 mg·L-1),随着苹果酸浓度的升高,其对氟去除的抑制作用呈增强趋势;对于中、高浓度氟(25 或 60 mg·L-1),氟去除主导机制为 CaF2 沉淀反应,苹果酸的抑制作用对其影响不大,但其表面吸附反应导致pH 值升高和钙浓度下降.②初始 pH 值为 8.3 条件下,对于低浓度氟(≤20 mg·L-1),苹果酸对氟去除仍有抑制作用;苹果酸与 Ca2+的络合反应促使pH 值和钙浓度上升;对于中浓度氟(60 mg·L-1),氟去除主导机制为 CaF2 沉淀反应,20 mg·L-1 苹果酸已对其产生抑制作用,随着苹果酸浓度继续升高,p H 值先降后升,钙浓度持续上升,彰显了苹果酸络合反应的效应;对于高浓度氟(100 mg·L-1),100 mg·L-1 苹果酸能极大抑制 CaF2沉淀反应,对应的pH 值未超过无苹果酸时,对应的钙浓度仍低于其空白背景值,暗示了CaF2 沉淀反应的主导性.③初始pH 值为 8.7 条件下,对于低浓度氟(≤5 mg·L-1),苹果酸对氟去除的抑制作用有所减弱,但其络合反应产生的效应十分显著,导致 pH 值和钙浓度上升;对于高浓度氟(240 mg·L-1),氟去除主导机制为CaF2 沉淀反应,该反应随着苹果酸浓度的升高而受到抑制,对应的钙浓度不断上升彰显苹果酸络合反应的效应,而pH 值的下降也表明了CaF2 沉淀反应的主导性.本研究深入探讨了氟元素在方解石矿物界面上的吸附、迁移和转化过程,为理解氟的迁移稳定性提供了新的视角和理论基础,同时对富含有机酸环境中方解石矿物的稳定性评估具有重要意义,也为氟在其他矿物上的迁移转化研究提供借鉴.