SO2对钾基吸附剂CO2吸附性能的影响及机理研究

X773; 燃煤电厂尾部烟气经脱硫后,存在的痕量SO2会导致钾基吸附剂CO2吸附性能恶化.以结晶氯化铝为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备K2CO3/Al2O3固体吸附剂,利用固定床反应系统,模拟烟气组分,在含SO2(0、150、250、400 mg/m3)气氛下的CO2吸附特性进行了吸附实验,结合BET、XRD表征手段,分析吸附剂孔隙结构和物质组成,采用DFT理论研究了 SO2对K2CO3/Al2O3(0001)吸附剂表面吸附CO2的影响及机理.结果表明,在理想气氛中,钾基吸附剂CO2累积吸附量为1.72mmol/g,当反应气氛中存在150 mg/m3 SO2时,钾基吸附剂与SO2发生反应生成K2...

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Published in煤炭学报 Vol. 49; no. 8; pp. 3647 - 3657
Main Authors 李艳红, 郭百合, 张靖超, 乔晓磊, 王彦霖, 金燕
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 山西阳煤化工机械(集团)有限公司,山西太原 030032 01.08.2024
太原理工大学电气与动力工程学院,山西太原 030024%太原理工大学电气与动力工程学院,山西太原 030024
Subjects
钾基吸附剂
DFT
Aerogel
CO2捕集
SO2
potassium-based adsorbent
SO2 Influence
CO2 capture
气凝胶
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ISSN0253-9993
DOI10.13225/j.cnki.jccs.2023.0628

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Summary:X773; 燃煤电厂尾部烟气经脱硫后,存在的痕量SO2会导致钾基吸附剂CO2吸附性能恶化.以结晶氯化铝为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备K2CO3/Al2O3固体吸附剂,利用固定床反应系统,模拟烟气组分,在含SO2(0、150、250、400 mg/m3)气氛下的CO2吸附特性进行了吸附实验,结合BET、XRD表征手段,分析吸附剂孔隙结构和物质组成,采用DFT理论研究了 SO2对K2CO3/Al2O3(0001)吸附剂表面吸附CO2的影响及机理.结果表明,在理想气氛中,钾基吸附剂CO2累积吸附量为1.72mmol/g,当反应气氛中存在150 mg/m3 SO2时,钾基吸附剂与SO2发生反应生成K2SO3,导致吸附剂的吸附量(1.38mmol/g)降低了 19.77％,SO2质量浓度增至400 mg/m3,钾基吸附剂CO2累积吸附量逐渐降至1.26 mmol/g,吸附剂吸附CO2性能恶化,钾基吸附剂在7次循环后吸附量降为1.1 mmol/g,循环性能变差.CO2、SO2两种分子在K2CO3/Al2O3(0001)表面吸附位点均为Al-O桥位,H2O分子的吸附位点为O顶位.K2CO3/Al2O3(0001)表面对SO2的吸附作用大于H2O和CO2.H2O和CO2共吸附时CO2分子中O-s轨道与H-s轨道重叠,使得2者在表面吸附时可以相互促进;SO2分子由于其S、O原子p轨道活跃,与CO2共吸附时,会优先抢占CO2的吸附位点,抑制CO2在表面的吸附.H2O分子对K2CO3/Al2O3(0001)表面吸附SO2的促进作用大于CO2,H2O的存在会加速SO2与表面的反应,导致吸附剂表面对CO2吸附能力变差.CO2与H2O共吸附于K2CO3/Al2O3(0001)表面时碳酸化反应机理为H2O分子中H+和OH-,分别与CO32-和CO2形成HCO3-,反应能垒为1.12 eV,反应热为-1.47 eV.
ISSN:0253-9993
DOI:10.13225/j.cnki.jccs.2023.0628