臭氧催化氧化脱除低浓度甲醛的新方法

甲醛作为一种典型的室内挥发性有机污染物,对人体健康危害很大.目前,在可用于室内甲醛脱除的诸多方法之中,臭氧催化氧化法因可于室温下使用廉价的金属氧化物催化剂实现对甲醛的高效脱除,从而受到了科研工作者的广泛关注.然而,考虑到室内甲醛的浓度极低,且存在着长期缓慢释放的特点,传统的臭氧催化氧化法应用于实际的室内甲醛脱除不仅会造成能量的浪费,而且还易因未完全分解臭氧的连续释放带来二次污染问题.为了提高臭氧催化氧化脱除甲醛过程的臭氧利用率,降低能耗,并有效缓解未分解臭氧引起的二次污染,本文将一种循环的甲醛存储-臭氧催化氧化新方法应用于室内低浓度甲醛的脱除.该新方法包含甲醛存储与臭氧催化氧化两个过程,在存储...

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Bibliographic Details
Published in催化学报 Vol. 38; no. 10; pp. 1759 - 1769
Main Author 朱斌;李小松;孙鹏;刘景林;马晓媛;朱晓兵;朱爱民
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 大连理工大学氢能与环境催化研究中心, 辽宁大连116024%大连理工大学等离子体物理化学实验室, 辽宁大连116024 2017
大连海事大学船舶防污染测控技术协同创新中心, 辽宁大连116026
大连理工大学等离子体物理化学实验室, 辽宁大连116024
大连理工大学氢能与环境催化研究中心, 辽宁大连116024
Subjects
甲醛脱除;存储;臭氧;催化氧化;氧化锰催化剂
Catalytic oxidation
Storage
甲醛脱除
Manganese oxide catalyst
催化氧化
氧化锰催化剂
Ozone
臭氧
存储
Formaldehyde removal
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ISSN0253-9837
1872-2067
DOI10.1016/S1872-2067(17)62890-0

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Summary:甲醛作为一种典型的室内挥发性有机污染物,对人体健康危害很大.目前,在可用于室内甲醛脱除的诸多方法之中,臭氧催化氧化法因可于室温下使用廉价的金属氧化物催化剂实现对甲醛的高效脱除,从而受到了科研工作者的广泛关注.然而,考虑到室内甲醛的浓度极低,且存在着长期缓慢释放的特点,传统的臭氧催化氧化法应用于实际的室内甲醛脱除不仅会造成能量的浪费,而且还易因未完全分解臭氧的连续释放带来二次污染问题.为了提高臭氧催化氧化脱除甲醛过程的臭氧利用率,降低能耗,并有效缓解未分解臭氧引起的二次污染,本文将一种循环的甲醛存储-臭氧催化氧化新方法应用于室内低浓度甲醛的脱除.该新方法包含甲醛存储与臭氧催化氧化两个过程,在存储阶段低浓度甲醛吸附存储于催化剂表面,而在臭氧催化氧化阶段臭氧将存储的甲醛氧化为CO2与H2O,并重新释放催化剂表面的吸附位.因负载型氧化锰具有优良的臭氧分解能力,本研究以Al2O3负载的MnOx为催化剂,通过研究前驱体及担载量对甲醛脱除反应的影响,筛选出了最优的MnOx/Al2O3催化剂,并对相对湿度的影响规律进行了考察,最后通过低浓度甲醛存储-臭氧催化氧化循环实验验证了该甲醛臭氧催化氧化新过程的可靠性.我们采用传统的等体积浸渍法,基于不同的前驱体制备MnOx/Al2O3催化剂.XRD表征结果表明,乙酸锰为前驱体制得的MA/Al2O3催化剂中MnOx相主要为Mn3O4(粒径约为6.0nm);而硝酸锰前驱体所得MN/Al2O3催化剂中则含有MnO2与Mn2O3相,且其MnOx颗粒粒径较大,约为9.5nm.XPS测试结果表明,MA/Al2O3催化剂含有Mn2+,Mn3+及Mn4+,其中Mn3+与Mn4+的含量分别为75%与12%;而MN/Al2O3催化剂则仅含有Mn3+与Mn4+,含量分别为35%与65%.上述XRD与XPS结果相一致,说明以乙酸锰为前驱体所得催化剂的分散度较高且易形成低氧化态的Mn.甲醛存储-臭氧催化氧化实验结果表明,与Al2O3及MN/Al2O3相比,MA/Al2O3催化剂具有更高的甲醛存储与催化氧化脱除性能.基于MA/Al2O3催化剂,不同Mn负载量下的甲醛存储与臭氧催化氧化实验结果表明,Mn负载量为10wt%时MA/Al2O3的性能最佳.因而,进一步的实验中我们均选用最优的10wt%MA/Al2O3为催化剂,其在50%相对湿度下的甲醛存储量为26.9μmol/mL,臭氧催化氧化阶段碳平衡为92%,CO2选
Bibliography:21-1195/O6
Formaldehyde removal;Storage;Ozone;Catalytic oxidation;Manganese oxide catalyst
To reduce energy costs,minimize secondary pollution from undecomposed ozone,and improve the efficiency of ozone use,a novel process of cycled storage‐ozone catalytic oxidation(OZCO)was employed to remove formaldehyde(HCHO)at low concentrations in air.We applied Al2O3‐supported manganese oxide(MnOx)catalysts to this process,and examined the HCHO adsorption capacity and OZCO performance over the MnOx catalysts.Owing to the high dispersion of MnOx and low oxidation state of manganese,the MnOx/Al2O3catalysts with a manganese acetate precursor and10%‐Mn loading showed good performance in both storage and OZCO stages.The presence of H2O led to a decrease of the HCHO adsorption capacity owing to competitive adsorption between moisture and HCHO at the storage stage;however,high relative humidity(RH)favored complete conversion of stored HCHO to CO2at the OZCO stage and contributed to an excellent carbonbalance.Four low concentrati
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(17)62890-0