金属-载体相互作用对CH4／CO2重整反应中Rh基催化剂抗积炭性能的影响

考察了Rh／A12O3，Rh／SiO2和Rh／CeO2催化剂上金属-载体间相互作用对CH4／CO2重整反应抗积炭性能的影响，并与反应前后催化剂的程序升温还原和程序升温氧化（TPO）测试结果相关联．实验发现，Rh与A12O3和SiO2载体间的相互作用越强，催化剂还原后Rh的分散度越高，晶粒越小，高分散的Rh表面生成的碳物种CHx越多，其作为活泼的反应中间体越易与CO，反应生成CO和H2．而游离态的Rh还原后晶粒较大，生成的碳物种与CO2反应能力较低，从而导致催化剂失活．TPO和CO2脉冲实验结果表明，反应过程中Rh／CeO2催化剂上反应生成的CHx物种比Rh／A12O3和Rh／SiO2上的CHx...

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Published inChinese journal of catalysis Vol. 28; no. 10; pp. 865 - 869
Main Author 王锐 刘雪斌 陈燕馨 李文钊 徐恒泳
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 中国科学院研究生院,北京,100049%中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023 2007
中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023
Subjects
二氧化碳重整
氧空位
甲烷
程序升温氧化
载体相互作用
金属
铑
铑
程序升温氧化
甲烷
二氧化碳重整
金属-载体相互作用
氧空位
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ISSN0253-9837
1872-2067
DOI10.3321/j.issn:0253-9837.2007.10.006

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Summary:考察了Rh／A12O3，Rh／SiO2和Rh／CeO2催化剂上金属-载体间相互作用对CH4／CO2重整反应抗积炭性能的影响，并与反应前后催化剂的程序升温还原和程序升温氧化（TPO）测试结果相关联．实验发现，Rh与A12O3和SiO2载体间的相互作用越强，催化剂还原后Rh的分散度越高，晶粒越小，高分散的Rh表面生成的碳物种CHx越多，其作为活泼的反应中间体越易与CO，反应生成CO和H2．而游离态的Rh还原后晶粒较大，生成的碳物种与CO2反应能力较低，从而导致催化剂失活．TPO和CO2脉冲实验结果表明，反应过程中Rh／CeO2催化剂上反应生成的CHx物种比Rh／A12O3和Rh／SiO2上的CHx物种更活泼．同时由于Rh—CeO2间独特的相互作用，部分CeO2还原后生成CeO2-x和氧空位，促进CO2分子的活化解离，导致生成的表面氧容易与CHx反应，从而抑制催化剂积炭．
Bibliography:metal-support interaction
O643
carbon dioxide reforming
oxygen vacancy
methane; carbon dioxide reforming; rhodium; metal-support interaction; oxygen vacancy; temper-ature-programmed oxidation
methane
temper-ature-programmed oxidation
TQ54
21-1195/O6
rhodium
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.3321/j.issn:0253-9837.2007.10.006