金属有机骨架材料负载镍纳米颗粒催化硝基苯加氢

以MIL-53（Al）、MIL-96（Al）和MIL-120（Al）（MIL：Material Institute of Lavorisier）三种金属有机骨架材料为载体,采用浸渍法制备了负载廉价金属镍纳米颗粒的催化剂.将其用于催化硝基苯加氢合成苯胺反应,发现以MIL-53（Al）为载体制得的催化剂表现出优异的催化性能.采用不同的镍前驱体,如硝酸镍、醋酸镍、乙二胺合镍,制备了一系列Ni/MIL-53（Al）催化剂.通过X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、电感耦合等离子体、N2物理吸附、H2程序升温还原、透射电镜等技术对其进行了表征,研究了镍前驱体对金属-载体相互作用、镍颗粒尺寸以及分散程度的影响....

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Published in物理化学学报 Vol. 31; no. 1; pp. 137 - 144
Main Author 姜俊 李钢 孔令浩
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 大连理工大学化工学院，精细化工国家重点实验室，辽宁 大连 116024 2015
Subjects
前驱体
硝基苯加氢
载体
金属有机骨架材料
镍
硝基苯加氢
Support
载体
前驱体
Metal-organic framework
Nickel
Nitrobenzene hydrogenation
金属有机骨架材料
镍
Precursor
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ISSN1000-6818
DOI10.3866/PKU.WHXB201411171

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Summary:以MIL-53（Al）、MIL-96（Al）和MIL-120（Al）（MIL：Material Institute of Lavorisier）三种金属有机骨架材料为载体,采用浸渍法制备了负载廉价金属镍纳米颗粒的催化剂.将其用于催化硝基苯加氢合成苯胺反应,发现以MIL-53（Al）为载体制得的催化剂表现出优异的催化性能.采用不同的镍前驱体,如硝酸镍、醋酸镍、乙二胺合镍,制备了一系列Ni/MIL-53（Al）催化剂.通过X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、电感耦合等离子体、N2物理吸附、H2程序升温还原、透射电镜等技术对其进行了表征,研究了镍前驱体对金属-载体相互作用、镍颗粒尺寸以及分散程度的影响.结果表明：以乙二胺合镍为镍前驱体制得的催化剂具有金属-载体相互作用适中、镍纳米颗粒更小（4-5 nm）和分布更均匀的特点,在硝基苯加氢反应中表现出优异的催化性能,硝基苯转化率达到100%.回收重复使用5次后,此催化剂仍保持催化活性,硝基苯转化率达92%.
Bibliography:11-1892/06
The metal-organic frameworks （MOFs）, MIL-53（AI）, MIL-96（AI）, and MIL-120（AI） （MIL： Material Institute of Lavorisier） were synthesized and used as supports, to incorporate low-cost Ni nanoparticles （NPs） by wet impregnation. The samples were used as catalysts in the hydrogenation of nitrobenzene to aniline. The catalyst prepared with MIL-53（AI） as a support exhibited excellent catalytic performance. Ni/MIL-53（AI） heterogeneous catalysts were prepared using nickel nitrate, nickel acetate, and nickel ethanediamine as precursors. Characterization by powder X-ray diffraction, Fourier-transform infrared spectroscopy, inductively coupled plasma spectroscopy, N2 sorption measurements, H2-temperature programmed reduction, and transmission electron microscopy showed that the Ni precursor affected the metal-support interaction, Ni particle size and particle distribution. The catalyst prepared using nickel ethanediamine possessed moderate metal- support interactions, smaller Ni nanoparticles （4-5 nm）, and a hig
ISSN:1000-6818
DOI:10.3866/PKU.WHXB201411171