铬助剂对Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化剂催化CO2加氢合成甲醇性能的影响

采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu／ZrOJCNTs．NH：催化剂，在固定床反应器上考察铬对催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响．当铬含量为1％（w），反应温度为260℃，压力为3．0MPa，原料气组成为V（H2）：V（CO2）：V（N2）=69：23：8，空速为3600mL·h^-1·g^-1时，催化剂的促进效果最显著，甲醇收率达7.78％．氮吸附、粉末X射线衍射（XRD）、氢气程序升温脱附（H2-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）、二氧化碳程序升温脱附（CO2-TPD）、差热分析（DTA）以及扫描电子显微镜（SEM）等表征结果表明，随着铬含量的增加，铜颗粒的粒径减小，催...

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Published in物理化学学报 Vol. 30; no. 5; pp. 923 - 931
Main Author 王冠男 陈礼敏 郭园园 付名利 吴军良 黄碧纯 叶代启
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 广东省大气环境与污染控制重点实验室,广州,510006%广东省大气环境与污染控制重点实验室，广州 510006 2014
华南理工大学环境与能源学院，广州 510006
Subjects
二氧化碳加氢
氧化锆
氨基碳纳米管
甲醇合成
铜
铬
Zirconia
二氧化碳加氢
CNTs-NH2
Methanol synthesis
氧化锆
Chromium
铬
铜
Copper
氨基碳纳米管
甲醇合成
Carbon dioxide hydrogenation
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ISSN1000-6818
DOI10.3866/PKU.WHXB201403051

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Summary:采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu／ZrOJCNTs．NH：催化剂，在固定床反应器上考察铬对催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响．当铬含量为1％（w），反应温度为260℃，压力为3．0MPa，原料气组成为V（H2）：V（CO2）：V（N2）=69：23：8，空速为3600mL·h^-1·g^-1时，催化剂的促进效果最显著，甲醇收率达7.78％．氮吸附、粉末X射线衍射（XRD）、氢气程序升温脱附（H2-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）、二氧化碳程序升温脱附（CO2-TPD）、差热分析（DTA）以及扫描电子显微镜（SEM）等表征结果表明，随着铬含量的增加，铜颗粒的粒径减小，催化剂的比表面积增大．铬的加入一方面提高了铜的分散性，抑制了ZrO2的相变和活性组分的烧结：另一方面提高了CO2的吸附量并促进CO2由弱吸附向强吸附转化，从而提高甲醇的收率：但是当铬含量大于1％时，催化剂表面Cu、Zr的总含量明显下降，降低了CO2的吸附量并且形成了超强CO2吸附物种。抑制了CO2及其中间产物的转化，从而降低了甲醇收率．
Bibliography:11-1892/06
WANG Guan-Nan CHEN Li-Min GUO Yuan-Yuan FU Ming-Li WU Jun-Liang HUANG Bi-Chun YE Dai-Qi（1 Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control, Guangzhou 510006, P. R. China; 2College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, P. R. China）
A series of Cu/ZrOJCNTs-NH2 catalysts with various chromium dopings were prepared using a co- precipitation method for the synthesis of methanol by the hydrogenation of CO2. The impact of the addition of chromium on the catalytic performance of the CulZrOJCNTs-NH2 catalyst was investigated in a fixed-bed plug flow reactor. When the chromium loading was set to 1% of the total amount of Cu2＋and Zr4＋, the methanol yield increased to a maximum of 7.78% （reaction conditions： 3.0 MPa, 260 ℃, V（H2）：V（CO2）：V（N2）=69：23：8 and gaseous hourly space velocity （GHSV）=3600 mL. h-1. g-1）. The catalysts were characterized by N2 physisorption, X-ray diffraction （XRD）, temperature-programmed desorption of H2 （H2-T
ISSN:1000-6818
DOI:10.3866/PKU.WHXB201403051