多接收电感耦合等离子体质谱在单个铀颗粒物分析中的应用研究

为准确地获取单个铀颗粒物中具有核保障监督和核取证意义的铀同位素组成信息和230Th/234 U比值,本研究基于多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS),建立了不同粒径铀颗粒物中铀同位素比值的测量方法和不经化学分离纯化流程的230Th/234 U分析技术.在评估铀钍本底的基础上,采用外标法校正同位素的质量分馏效应,进样0.40ng/g的天然铀工作溶液跳峰测量离子计数器检测效率,使用已知铀钍比例的标样校正铀钍响应差异,完成分析方法的不确定度评估.结果表明,化学处理过程引入的238 U和232Th分别小于8×10-5ng和1.5×10-3ng,MC-ICP-MS对粒径0.5~5.0μm铀颗粒...

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Published in分析化学 Vol. 46; no. 8; pp. 1245 - 1252
Main Authors 汪伟, 方随, 徐江, 李志明, 袁祥龙, 沈小攀, 翟利华, 邓虎, 林剑锋, 柯昌凤
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 西北核技术研究所,西安,710024 2018
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ISSN0253-3820
DOI10.11895/j.issn.0253-3820.181053

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Summary:为准确地获取单个铀颗粒物中具有核保障监督和核取证意义的铀同位素组成信息和230Th/234 U比值,本研究基于多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS),建立了不同粒径铀颗粒物中铀同位素比值的测量方法和不经化学分离纯化流程的230Th/234 U分析技术.在评估铀钍本底的基础上,采用外标法校正同位素的质量分馏效应,进样0.40ng/g的天然铀工作溶液跳峰测量离子计数器检测效率,使用已知铀钍比例的标样校正铀钍响应差异,完成分析方法的不确定度评估.结果表明,化学处理过程引入的238 U和232Th分别小于8×10-5ng和1.5×10-3ng,MC-ICP-MS对粒径0.5~5.0μm铀颗粒物中235U/238U测量的相对扩展不确定度<3.6%(k=2),主要来自本底扣除引入的不确定度和B类不确定度;对粒径>5μm铀颗粒物中235U/238U测量的相对扩展不确定度<0.2%(k=2),主要来自法拉第杯检测器对弱信号测量的不确定度;对更大粒径铀颗粒物中234U/235U和236U/235U测量的相对扩展不确定度分别小于3.5%和3.8%(k=2),主要来自B类不确定度.不经铀钍分离纯化流程,MC-ICP-MS可测得粒径几十微米铀颗粒物中230Th/234 U比值信息,并诊断浓缩铀颗粒物生产年龄.
ISSN:0253-3820
DOI:10.11895/j.issn.0253-3820.181053