铀、钍在Nd2Zr2O7烧绿石中的固化研究 - 王烈林; 谢华; 陈青云; 李江博; 谢宇骐 (原子能科学技术, 2021)
O731%TL93; 为研究锕系元素铀、钍在烧绿石中的固化行为,通过喷雾热解-高温烧结成功合成了含铀、钍的系列Nd2Zr2O7烧绿石固化体,并采用XRD、SEM、EDS、Raman光谱和XPS等方法对所得固化体样品进行了表征.结果 表明:铀、钍均能进入Nd2Zr2O7晶格的A位形成稳定的烧绿石结构.Th在固化体中的固溶量(摩尔分数,下同)达到40％,固化体保持较好的烧绿石单相结构;随着Th含量的增加,固化体转变为烧绿石、立方ZrO2和ThO2共存的多相陶瓷结构.U在Nd2-xUxZr2O7烧绿石中的固溶量仅为10％,固化体结构无序化明显增加;随着U含量的增加,固化体快速转变为萤石结构,铀固溶量约为20％.铀、钍在Nd2 Zr2O7烧绿石固化体中固溶量存在较大差异.XPS分析发现,Th在烧绿石固化体中以+4价存在;U在固化体中以+4价和+6价存在,导致固化体A位离子的配位结构发生变化,更多氧离子进入烧绿石体系,导致体系转变为无序化萤石结构,固溶量明显下降.