模拟高放废物地质处置条件下锝在去离子水体系中的胶体行为 - 邵延江; 王波; 周舵; 陈曦; 方升; 徐毓炜; 许强伟; 刘晨; 包良进; 龙浩骑; 鲜亮 (原子能科学技术, 2023)
TL941.12; 99Tc是高放废物地质处置中重点关注的关键核素,深地质处置条件下其在地下水中的胶体行为对其迁移行为可能存在较大影响,亟需系统开展研究.本文在模拟高放废物地质处置的低氧和低浓(氧气含量小于5 ppm、99 Tc初始浓度10-9～10-5 mol/L)条件下,首先探讨了用膜过滤法研究锝胶体行为的可行性,发现pH值和离子强度等对99 Tc的液闪测定无明显影响,且过滤器对Tc(Ⅳ)和Tc(Ⅶ)均无显著吸附行为,基于此初步建立了锝胶体行为研究的膜过滤实验方法,并采用该方法研究了去离子水体系中锝的胶体行为.结果表明:Tc(Ⅶ)不易发生水解反应,在低氧条件下无明显胶体行为,并能长期稳定地存在于体系中,可能具有较强的迁移能力;Tc(Ⅳ)易水解而聚集为胶体,在较宽pH值范围内(pH=4～11)以真胶体形式在398 d实验周期内较长期地稳定存在于体系中,其浓度高于以离子形态存在的Tc(Ⅳ)的数倍甚至1个数量级,所形成的胶体可能会提高地质处置条件下Tc(Ⅳ)的迁移能力,但体系离子强度升高会使Tc(Ⅳ)胶体易凝聚为大颗粒物质甚至沉淀,导致锝以真胶体形态存在和迁移的可能性降低,因此高放废物处置中,锝胶体行为对其迁移行为的影响应予以足够重视和研究.