MOFs负载聚乙烯亚胺(PEI)对硫化氢的吸附 - 杨永杰; 刘萱; 杨超; 王业双; 樊惠玲 (煤炭学报, 2024)
TQ546.5; 煤炭清洁高效利用是当下煤炭资源发展的主题,煤炭加工利用过程中会产生以硫化氢(H2S)为主的硫化物,对生产和环境造成了不利影响.近年来,吸附脱硫因其高脱硫效率、高精度、操作简单等优点成为广泛使用的脱硫方法.金属-有机框架材料(MOFs)具有大的比表面积和孔隙率、易于修饰和功能化的优势,在气体吸附领域具有很大的潜力.聚乙烯亚胺(PEI)是同时含有伯、仲、叔胺的高分子聚合物,对H2S有强亲和力并发生可逆的化学反应,将PEI引入MOFs中有望进一步提升H2S吸附性能.为此,采用浸渍法制备了PEI负载的MIL-101(Cr)、UiO-66、MOF-801、ZIF-8吸附剂,研究了载体类型和PEI负载量对H2S吸附性能的影响,考察了吸附剂的循环使用能力.结果表明,负载PEI后,所有载体的吸附容量均有所提高,ZIF-8提高的最多,归因于ZIF-8载体本身大的比表面积、孔体积、负载后晶体结构的保持以及PEI与ZIF-8之间的相互作用.而其余MOFs由于比表面积和孔体积较小或负载PEI后结构发生破坏,负载PEI之后的吸附容量不理想.PEI的负载量会影响ZIF-8的孔隙结构和骨架的稳定性;50%(质量分数)PEI负载后的ZIF-8穿透硫容最高,为 56.3 mg/g,是载体本身的 55倍.再生循环实验表明,负载PEI的ZIF-8只能实现极少部分再生,并且负载量低的吸附剂的吸附循环性能比负载量高的更好,PEI的引入使ZIF-8更易遭受H2S的进攻生成ZnS.