小規模下水処理場におけるフィプロニルおよびその分解物
ある小規模下水処理場をめぐる殺虫剤フィプロニルの挙動について調査した。処理場流入水及び処理後の放流水を月1回1年間採取し，併せて処理水放流先の小河川の河川水を，処理場の上流側・下流側から採取した。これらの水試料中のフィプロニルおよび分解物のフィプロニルスルホン，フィプロニルスルフィド，フィプロニルデスルフィニルの4種（あわせてフィプロニル類という）の濃度をLC-MS/MSで定量した。下水処理場流入水および放流水全試料でフィプロニルが検出された（中央値 1.8 ng/Lおよび 2.1 ng/L）が分解物の検出頻度は低かった。流入水と放流水中フィプロニル類の濃度間に統計学的な差はなく，下水処理によ...
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| Published in | 環境化学 Vol. 35; pp. 1 - 7 |
|---|---|
| Main Authors | , , , , |
| Format | Journal Article |
| Language | Japanese |
| Published |
一般社団法人 日本環境化学会
2025
|
| Subjects | |
| Online Access | Get full text |
| ISSN | 0917-2408 1882-5818 |
| DOI | 10.5985/jec.35.1 |
Cover
| Abstract | ある小規模下水処理場をめぐる殺虫剤フィプロニルの挙動について調査した。処理場流入水及び処理後の放流水を月1回1年間採取し，併せて処理水放流先の小河川の河川水を，処理場の上流側・下流側から採取した。これらの水試料中のフィプロニルおよび分解物のフィプロニルスルホン，フィプロニルスルフィド，フィプロニルデスルフィニルの4種（あわせてフィプロニル類という）の濃度をLC-MS/MSで定量した。下水処理場流入水および放流水全試料でフィプロニルが検出された（中央値 1.8 ng/Lおよび 2.1 ng/L）が分解物の検出頻度は低かった。流入水と放流水中フィプロニル類の濃度間に統計学的な差はなく，下水処理によるフィプロニル類の除去は効果的ではないことが示唆された。一方，下水処理水の放流先の小河川中でも，フィプロニルの検出頻度は高かったが，下水試料よりも低濃度であり（上流・下流側中央値 0.22 ng/Lおよび 0.41 ng/L），分解物の検出頻度・検出濃度とも下水試料より高く，フィプロニル類の組成は下水試料とは異なった。下水処理場上流・下流のフィプロニル類濃度に有意差はなく，当該河川水中フィプロニル類濃度に下水処理場の影響は見出されなかった。 |
|---|---|
| AbstractList | ある小規模下水処理場をめぐる殺虫剤フィプロニルの挙動について調査した。処理場流入水及び処理後の放流水を月1回1年間採取し，併せて処理水放流先の小河川の河川水を，処理場の上流側・下流側から採取した。これらの水試料中のフィプロニルおよび分解物のフィプロニルスルホン，フィプロニルスルフィド，フィプロニルデスルフィニルの4種（あわせてフィプロニル類という）の濃度をLC-MS/MSで定量した。下水処理場流入水および放流水全試料でフィプロニルが検出された（中央値 1.8 ng/Lおよび 2.1 ng/L）が分解物の検出頻度は低かった。流入水と放流水中フィプロニル類の濃度間に統計学的な差はなく，下水処理によるフィプロニル類の除去は効果的ではないことが示唆された。一方，下水処理水の放流先の小河川中でも，フィプロニルの検出頻度は高かったが，下水試料よりも低濃度であり（上流・下流側中央値 0.22 ng/Lおよび 0.41 ng/L），分解物の検出頻度・検出濃度とも下水試料より高く，フィプロニル類の組成は下水試料とは異なった。下水処理場上流・下流のフィプロニル類濃度に有意差はなく，当該河川水中フィプロニル類濃度に下水処理場の影響は見出されなかった。 |
| Author | 高澤, 嘉一 池田, 匡滋 柴田, 康行 山中, 陸 吉永, 淳 |
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| References | 13) 大山浩司，矢吹芳教，伴野有彩：大阪府内の河川水中におけるネオニコチノイド系農薬濃度の季節変動の把握及び生態リスク評価，水環境学会誌，42，277-284（2019） 12) 古閑豊和，土田大輔，松本源生，石橋融子：環境水中のフィプロニルとその代謝分解物の実態調査，全国環境研会誌，43，174-179（2018） 14) 中山駿一，三島聡子：神奈川県におけるネオニコチノイド系農薬等の環境実態，神奈川環境科学センター研究報告，42，16-21（2019） 21) McMahen, R.L., Strynar, M.J., Dagnino, S., Herr, D.W., Moser, V.C., Garantziotis, S., Andersen, E.M., Freeborn, D.L., McMillan, L. and Lindstrom, A.B.: Identification of fipronil metabolites by time-of-flight mass spectrometry for application in a human exposure study. Environ. Int., 78, 16-23 (2015 10) Iwafune, T., Inao, K., Horio, T., Iwasaki, N., Yokoyama, A. and Nagai, T.: Behavior of paddy pesticides and major metabolites in the Sakura river, Ibaraki, Japan. J. Pestic. Sci., 35, 114-123 (2010 8) Fang, W., Peng, Y., Muir, D., Lin, J. and Zhang, X.: A critical review of synthetic chemicals in surface waters of the US, the EU and China. Environ. Int., 131, 104994 (2019 3) Pisa, L.W., Amaral-Rogers, V., Belzunces, L.P., Bonmatin, J.M., Downs, C.A., Goulson, D., Kreutzweiser, D.P., Krupke, C., Liess, M., McField, M., Morrissey, C.A., Noome, D.A., Settele, J., Simon-Delso, N., Stark, J.P., Van der Sluijs, J.P., Van Dyck, H. and Wiemers, M.: Effects of neonicotinoids and fipronil on non-target invertebrates. Environ. Sci. Pollut. Res., 22, 68-102 (2015 23) Supowit, S.D., Sadaria, A.M., Reyes, E.J. and Halden, R.U.: Mass balance of fipronil and total toxicity of fipronil-related compounds in process streams during conventional wastewater and wetland treatment. Environ. Sci. Technol., 50, 1519-1526 (2015 19) Sadaria, A.M., Sutton, R., Moran, K.D., Teerlink, J., Brown, J.V. and Halden, R.U.: Passage of fiproles and imidacloprid from urban pest control uses through wastewater treatment plants in northern California, USA. Environ. Toxicol. Chem., 36, 1473-1482 (2017 15) Furihata, S., Kasai, A., Hidaka, K., Ikegami, M., Ohnishi, H. and Goka, K.: Ecological risks of insecticide contamination in water and sediment around off-farm irrigated paddy fields. Environ. Pollut., 251, 628-638 (2019 20) Roques, B.B., Lacroix, M.Z., Puel, S., Gayrard, V., Picard-Hagen, N., Jouanin, I., Perdu, E., Martin, P.G. and Viguié, C.: CYP 450-dependent biotransformation of the insecticide fipronil into fipronil sulfone can mediate fipronil-induced thyroid disruption in rats. Toxicol. Sci., 127, 29-41 (2012 22) Teerlink, J., Hernandez, J. and Budd, R.: Fipronil washoff to municipal wastewater from dogs treated with spot-on products. Sci. Total Environ., 599-600, 960-966 (2017 4) Sánchez-Bayo, F., Goulson, D., Pennacchio, F., Nazzi, F., Goka, K. and Desneux, N.: Are bee diseases linked to pesticides?—A brief review. Environ. Int., 89-90, 7-11 (2016 17) Sadaria, A.M., Labban, C.W., Steele, J.C. and Maurer, M.M.: Retrospective nationwide occurrence of fipronil and its degradates in U.S. wastewater and sewage sludge from 2001-2016. Water Res., 155, 465-473 (2019 7) Budd, R., Ensminger, M., Wang, D. and Goh, K.S.: Monitoring fipronil and degradates in California surface waters, 2008-2013. J. Environ. Qual., 44, 1233-1240 (2015 11) 川嵜悦子，鎌田素之，久保明日香，中田俊芳，須戸 幹：神奈川県内河川におけるフェニルピラゾール系殺虫剤とその分解物の残留実態調査，EICA，23，90-93（2018） 24) Weston, D.P. and Lydy, M.J.: Toxicity of the insecticide fipronil and its degradates to benthic macroinvertebrates of urban streams. Environ. Sci. Technol., 48, 1290-1297 (2014 6) Nakanishi, K., Yokomizo, H. and Hayashi, T.I.: Were the sharp declines of dragonfly populations in the 1990s in Japan caused by fipronil and imidacloprid? As analysis of Hill’s causality for the case of Sympetrum frequens. Environ. Sci. Pollut. Res., 25, 35352-35364 (2018 9) Perkins, R., Whitehead, M., Civil, W. and Goulson, D.: Potential role of veterinary flea products in widespread pesticide contamination of English rivers. Sci. Total Environ., 755, 143560 (2021 16) 森 智裕，谷口佳二，小田琢也：フィプロニルとその分解物の水源実態調査及び浄水処理における反応性，水道協会雑誌，90，2-10（2021） 2) Giorio, C., Safer, A., Sánchez-Bayo, F., Tapparo, A., Lentola, A., Girolami, V., van Lexmond, M.B. and Bonmatin, J-M.: An update of the worldwide integrated assessment (WIA) on systemic insecticides. Part 1: new molecules, metabolism, fate, and transport. Environ. Sci. Pollut. Res., 28, 11716-11748 (2021 1) Simon-Delso, N., Amaral-Rogers, V., Belzunces, L.P., Bonmatin, J.M., Chagnon, M., Downs, C., Furlan, L., Gibbons, D.W., Giorio, C., Girolami, V., Goulson, D., Kreutzweiser, D.P., Krupke, C.H., Liess, M., Long, E., McField, M., Mineau, P., Mitchell, E.A.D., Morrissey, C.A., Noome, D.A., Pisa, L., Settele, J., Stark, J.D., Tapparo, A., Van Dyck, H., Van Praagh, J., Van der Sluijs, J.P., Whitehorn, P.R. and Wiemers, M.: Systemic insecticides (neonicotinoids and fipronil): trends, uses, mode of action and metabolites. Environ. Sci. Pollut. Res., 22, 5-34 (2015 5) Holder, P.J., Jones, A., Tyler, C.R. and Cresswell, J.E.: Fipronil pesticide as a suspect in historical mass mortalities of honey bees. Proc. Nat. Acad. Sci., 115, 13033-13038 (2018 18) 柴田康行，高澤嘉一，小林美哉子：水圏環境分析のグリーンケミストリー化に向けて—ネオニコチノイド，PFCsなど水溶性汚染物質分析の迅速簡便化—，第28回環境化学討論会 口頭発表要旨，講演番号2B-01（2019） |
| References_xml | – reference: 14) 中山駿一，三島聡子：神奈川県におけるネオニコチノイド系農薬等の環境実態，神奈川環境科学センター研究報告，42，16-21（2019） – reference: 20) Roques, B.B., Lacroix, M.Z., Puel, S., Gayrard, V., Picard-Hagen, N., Jouanin, I., Perdu, E., Martin, P.G. and Viguié, C.: CYP 450-dependent biotransformation of the insecticide fipronil into fipronil sulfone can mediate fipronil-induced thyroid disruption in rats. Toxicol. Sci., 127, 29-41 (2012) – reference: 1) Simon-Delso, N., Amaral-Rogers, V., Belzunces, L.P., Bonmatin, J.M., Chagnon, M., Downs, C., Furlan, L., Gibbons, D.W., Giorio, C., Girolami, V., Goulson, D., Kreutzweiser, D.P., Krupke, C.H., Liess, M., Long, E., McField, M., Mineau, P., Mitchell, E.A.D., Morrissey, C.A., Noome, D.A., Pisa, L., Settele, J., Stark, J.D., Tapparo, A., Van Dyck, H., Van Praagh, J., Van der Sluijs, J.P., Whitehorn, P.R. and Wiemers, M.: Systemic insecticides (neonicotinoids and fipronil): trends, uses, mode of action and metabolites. Environ. Sci. Pollut. 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Technol., 48, 1290-1297 (2014) – reference: 9) Perkins, R., Whitehead, M., Civil, W. and Goulson, D.: Potential role of veterinary flea products in widespread pesticide contamination of English rivers. Sci. Total Environ., 755, 143560 (2021) – reference: 18) 柴田康行，高澤嘉一，小林美哉子：水圏環境分析のグリーンケミストリー化に向けて—ネオニコチノイド，PFCsなど水溶性汚染物質分析の迅速簡便化—，第28回環境化学討論会 口頭発表要旨，講演番号2B-01（2019） – reference: 23) Supowit, S.D., Sadaria, A.M., Reyes, E.J. and Halden, R.U.: Mass balance of fipronil and total toxicity of fipronil-related compounds in process streams during conventional wastewater and wetland treatment. Environ. Sci. Technol., 50, 1519-1526 (2015) – reference: 15) Furihata, S., Kasai, A., Hidaka, K., Ikegami, M., Ohnishi, H. and Goka, K.: Ecological risks of insecticide contamination in water and sediment around off-farm irrigated paddy fields. Environ. Pollut., 251, 628-638 (2019) – reference: 2) Giorio, C., Safer, A., Sánchez-Bayo, F., Tapparo, A., Lentola, A., Girolami, V., van Lexmond, M.B. and Bonmatin, J-M.: An update of the worldwide integrated assessment (WIA) on systemic insecticides. Part 1: new molecules, metabolism, fate, and transport. Environ. Sci. Pollut. Res., 28, 11716-11748 (2021) – reference: 4) Sánchez-Bayo, F., Goulson, D., Pennacchio, F., Nazzi, F., Goka, K. and Desneux, N.: Are bee diseases linked to pesticides?—A brief review. Environ. Int., 89-90, 7-11 (2016) – reference: 13) 大山浩司，矢吹芳教，伴野有彩：大阪府内の河川水中におけるネオニコチノイド系農薬濃度の季節変動の把握及び生態リスク評価，水環境学会誌，42，277-284（2019） – reference: 22) Teerlink, J., Hernandez, J. and Budd, R.: Fipronil washoff to municipal wastewater from dogs treated with spot-on products. Sci. Total Environ., 599-600, 960-966 (2017) – reference: 16) 森 智裕，谷口佳二，小田琢也：フィプロニルとその分解物の水源実態調査及び浄水処理における反応性，水道協会雑誌，90，2-10（2021） – reference: 7) Budd, R., Ensminger, M., Wang, D. and Goh, K.S.: Monitoring fipronil and degradates in California surface waters, 2008-2013. J. Environ. Qual., 44, 1233-1240 (2015) – reference: 19) Sadaria, A.M., Sutton, R., Moran, K.D., Teerlink, J., Brown, J.V. and Halden, R.U.: Passage of fiproles and imidacloprid from urban pest control uses through wastewater treatment plants in northern California, USA. Environ. Toxicol. Chem., 36, 1473-1482 (2017) – reference: 17) Sadaria, A.M., Labban, C.W., Steele, J.C. and Maurer, M.M.: Retrospective nationwide occurrence of fipronil and its degradates in U.S. wastewater and sewage sludge from 2001-2016. Water Res., 155, 465-473 (2019) – reference: 11) 川嵜悦子，鎌田素之，久保明日香，中田俊芳，須戸 幹：神奈川県内河川におけるフェニルピラゾール系殺虫剤とその分解物の残留実態調査，EICA，23，90-93（2018） – reference: 3) Pisa, L.W., Amaral-Rogers, V., Belzunces, L.P., Bonmatin, J.M., Downs, C.A., Goulson, D., Kreutzweiser, D.P., Krupke, C., Liess, M., McField, M., Morrissey, C.A., Noome, D.A., Settele, J., Simon-Delso, N., Stark, J.P., Van der Sluijs, J.P., Van Dyck, H. and Wiemers, M.: Effects of neonicotinoids and fipronil on non-target invertebrates. Environ. Sci. Pollut. Res., 22, 68-102 (2015) – reference: 21) McMahen, R.L., Strynar, M.J., Dagnino, S., Herr, D.W., Moser, V.C., Garantziotis, S., Andersen, E.M., Freeborn, D.L., McMillan, L. and Lindstrom, A.B.: Identification of fipronil metabolites by time-of-flight mass spectrometry for application in a human exposure study. Environ. Int., 78, 16-23 (2015) – reference: 5) Holder, P.J., Jones, A., Tyler, C.R. and Cresswell, J.E.: Fipronil pesticide as a suspect in historical mass mortalities of honey bees. Proc. Nat. Acad. Sci., 115, 13033-13038 (2018) – reference: 12) 古閑豊和，土田大輔，松本源生，石橋融子：環境水中のフィプロニルとその代謝分解物の実態調査，全国環境研会誌，43，174-179（2018） |
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| SubjectTerms | effluent fipronil insecticide influent municipal wastewater treatment plant stream water |
| Title | 小規模下水処理場におけるフィプロニルおよびその分解物 |
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